在合作《不能说的秘密》之前，周杰伦和桂纶镁早就有过一面之缘——2005年第42届台湾电影金马奖，周杰伦凭借《头文字D》获得“最佳新演员奖”，颁奖嘉宾恰好是桂纶镁。
两个人的人生轨迹在那一刻轻轻交叉一下之后，就朝各自的方向前行，桂纶镁继续在淡江大学法语系读书，周杰伦则忙着出新专辑、拍《黄金甲》，直到一部《不能说的秘密》，才让两人重新相逢。
回忆起结缘的经历，桂纶镁说，整个过程非常戏剧化，“今年1月，周杰伦托一个相识的化妆师来问我有没有兴趣拍他的电影，如果有，就让我自己打电话给他”。在这次纯属私人邀约的见面过程中，周杰伦给她讲了整个故事，还描述了将怎样去拍摄其中的一些场景，“他当时讲得很认真很仔细，我立刻就被浪漫的剧情和那些感人的细节打动了。周杰伦后来跟我说，他找我面谈，是想看看我还有没有之前出演《蓝色大门》时的学生气。这次见面之后，合作的事情就算是定了下来”。
对于此次和周杰伦的合作，桂纶镁说让她有了新的印象，“之前觉得银幕上的他可能有一点难以接近，私底下才发现他是个很风趣、很有才华的人”。对于周杰伦的导演处女秀，桂纶镁大加赞扬：“他其实是一个非常清楚自己要什么的导演，给演员交待角色的时候讲得很清楚，这一点很难得。”而在合作之前，对周杰伦的表演，桂纶镁可没给那么高的分数：“我在拍这部戏之前，已经看过他演的电影，我觉得他就是本色演出吧。《黄金甲》他一亮相，我就感叹："啊，完全就是是周杰伦本人站在那里！"”
“恋爱中”记忆：我们是真的接吻了
虽然电影《不能说的秘密》在每个城市做宣传的时候，周杰伦都会对记者夸赞桂纶镁的演技，可拍摄过程中的导演周杰伦却并没有那么好说话。桂纶镁回忆说，其中有一场四手联弹的戏，前后足足拍了70多次，“电影里所有的钢琴镜头都是实拍，不仅要拍到脸部表情，手部特写镜头也很多，虽然我小时候也学过钢琴，可是毕竟十多年没有碰过琴了，况且戏里面我还要和周杰伦四手联弹”。桂纶镁透露，这场戏让片场一直好脾气的周杰伦脸色难看起来，“每次音不准，周杰伦就会默默停下来，对我说“好，再来一次”，然后重新来过”。可是她越是想好好弹，越是容易出错，“我一直跟不上周杰伦的节奏，他的脸也越来越臭，只是不断重复"好，再来一次"、"好，再来一次"，旁边工作人员也不敢说话，拍到最后，我都快哭出来了”。
虽然一场四手联弹让桂纶镁不堪回首，但文艺戏的部分，她还是很好地完成了周杰伦对于女主角小雨“纯情可人”的要求。值得一提的是，希望在影片中看到周杰伦银幕初吻的影迷可能要失望了，因为在《不能说的秘密》中虽然有一场浪漫的湖边吻戏，可是在最关键的时刻用的都是背影。说到这个镜头，桂纶镁忍不住笑着说：“其实我们当时是真的接吻了。在谈剧本的时候，周杰伦就跟我提到这部电影里会有吻戏，不过没有多讲会怎么拍。”桂纶镁说，其实对她来说拍摄吻戏不是问题，不过直到拍这场戏的当天，矜持的周杰伦都没有告诉她这场戏将怎么进行，“事情好像就是很自然地发生了，当时的整个氛围都很好”。所以，这条镜头可不像拍四手联弹拖得那么久，只拍了两条，“周导”就喊“过”。桂纶镁说，当时拍这场戏同时有很多机位，“最后用的只是背影，我想周杰伦主要是从画面考虑，因为两人在大树下面朝湖面，这个镜头非常美”。
“恋爱后”计划：最想拍一出喜剧
桂纶镁目前的主要工作就是帮助影片宣传，拍摄结束了，她还在享受着电影成功的喜悦。从处女作《蓝色大门》的孟克柔到《不能说的秘密》的小雨，两个角色都是情窦初开的女中学生，桂纶镁却说自己不害怕就此定型，“我现在还那么年轻，所以要抓紧机会演校园片，等到我28岁的时候再去演，恐怕自己都不敢相信了吧”。尽管在两部电影中，桂纶镁和陈柏霖、周杰伦都有对手戏，但她称，现实生活中不可能和两人来电，“两个男生完全是不同类型，柏霖浓眉大眼，运动阳光，周杰伦会打球又非常有才华，可是现实中都不可能和他们谈恋爱，要不然，拍戏的时候恋情就该发生了吧”。桂纶镁说，她和陈柏霖、周杰伦之间，感情就好像是哥们儿。
桂纶镁说，自己平时最喜欢看电影，学习别人的表演。当年拍摄处女作《蓝色大门》的时候，桂纶镁还需要哥哥全程陪同，如今长大的她已经决定独立发展自己的大银幕事业。她说她最欣赏的女明星是巩俐(巩俐新闻,巩俐说吧)、周迅(周迅新闻,周迅说吧)，希望合作的导演是王家卫(王家卫新闻,王家卫说吧)，至于周杰伦嘛，“他说过他拍新片有合适的角色还是会找我，可是他又说三年不再拍电影，再次合作应该没有那么快吧”。
桂纶镁希望自己可以拍喜剧：“《不能说的秘密》拍摄期间，我和周杰伦、南拳妈妈他们相处得都很开心，电影中却要演大段大段的哭戏，这对我来说其实很难的，感觉很压抑。接下来我最想演的其实是一出《天下无双》那样的喜剧，要在电影里开开心心大笑一场，才算过瘾。”
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